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低碳氮比条件下猪粪堆肥氨气和温室气体排放

2019-10-30 11:06 来源: 中国有机肥协会

作者:周谈龙,尚 斌,董红敏**,朱志平,陶秀萍,张万钦
(中国农业科学院农业环境与可持续发展研究所/农业部设施农业节能与废弃物处理重点实验室,北京 100081)

堆肥作为畜禽粪便资源化利用的关键技术已经得到广泛应用,但粪便堆肥过程中排放的 NH3、N2O、CH4 等气体,不仅会造成氮等营养元素的流失,还会产生二次污染,并直接影响堆肥技术的推广与应用。目前,国内外针对畜禽粪便、城市固体废弃物等堆肥过程中NH3和GHG排放开展了一定研究,且物料特性、堆肥参数及堆肥规模对氨气和温室气体排放都具有较大影响。但关于猪粪堆肥过程中NH3和GHG的排放研究大多集中在实验室条件下,且以往研究推荐的最佳碳氮比(C/N)为 25~30。本研究以猪粪和秸秆为原料,通过减少秸秆等碳源添加物,达到低 C/N 水平,在相同条件下处理更多的猪粪,以减少养殖场对秸秆等外加碳源物质的经济投入,研究低 C/N 条件下堆肥过程中 NH3 和 GHG 的排放规律,为猪粪堆肥中气体减排提供数据支持。


1.材料与方法


1.1 试验原料

堆肥试验于 2015 年 10 月 18 日-11 月 21 日在北京市大兴区某猪场进行,原料包括猪粪和玉米秸秆,猪粪为猪场内产生的鲜猪粪;玉米秸秆来自养殖场附近的村庄,秸秆经过粉碎机切割成 2~5cm 长。玉米秸秆与猪粪混合体积比为 2∶1,混合物容重约为630kg·m-3,C/N 为 13.2,秸秆和猪粪具体特性如表 1所示。





1.2 试验装置和运行参数
试验采用密闭式强制通风好氧箱式发酵,共设置 3 个堆肥箱,堆肥箱体有效体积为 0.95m3,尺寸为 1m×1m×1m,主体结构采用 1cm 厚聚氯乙烯(PVC)板,采用 5cm 聚乙烯作为保温层(图 1),间歇式通风,每通风 10min 停止 30min,通风率为60L·min-1·m-3[20-22],进气通过筛板进入箱体并实现均匀布气,发酵周期为 31d,仅在第 21 天进行了翻堆,在试验第 18 天出现连续 26h 停电,造成风机和检测装置 Innova1312 停止运行。




1.3 采样与分析
1.3.1 气体排放通量使用 Innova1312 实时监测 3 个箱体排放的混合气体中 NH3、N2O、CH4 和 CO2 的浓度。Innova1312使用前采用标准气体 NH3、N2O、CH4、CO2(中国计量科学研究院提供)进行标定,每个采样点每隔2min 采 1 次样,重复测定 5 次,取最后 1 次读数进行计算,24h 连续测定。根据进气口和出气口浓度、通风量和堆体的初始质量,计算单位初始物料的气体排放通量,计算式为


式中,ERj表示单位质量(湿重)初始物料排放第 j 种气体的排放速率(mg·kg-1·h-1),j=1、2、3、4,分别表示 NH3、N2O、CH4、CO2,Co,j和 Ci,j分别表示堆肥箱排气口和进气口处所测第 j 种气体的浓度(mg·m-3),Qair表示堆肥箱的通风率(m3·h-1),m 表示堆体原料的质量(kg)

1.3.2 日平均温度堆肥箱内和环境温度采用温度自动采集器(HOBO Pro V2 U23-003)进行测定,温度探头放在堆肥箱体中轴处 50cm 左右的深度,记录间隔为 1h,日平均温度为 24h 的平均值。

1.3.3 堆肥物料特性分别在堆肥第 1、5、9、12、15、20、22、26、31 天时,从堆肥箱体上、中、下 3 层取等量样品,均匀混合后送农业部畜禽环境设施设备质检中心进行检测,测定含水率、pH、总碳和总氮等指标。含水率采用烘箱干燥法测定;pH 采用便携式 pH 计法;总氮采用杜马斯燃烧法。

1.3.4 C、N 损失




式中,碳损失(μC,i)为不同形式碳损失相对于物料初始总碳质量分数所占的比例,μC,i 表示堆肥过程中第 i 种气体排放的 C 损失率,i=1 和 2,分别表示 CH4 和 CO2;mC,i 表示每千克初始原料第 i 种气体累计排放的 C 量(g·kg-1);MTC 表示每千克初始原料中总 C 含量(g·kg-1)。


式中,氮损失(μN,i)为不同形式氮损失相对于物料初始总氮质量分数所占的比例,μN,i 表示堆肥过程中第 i 种气体排放的 N 损失率,i=1 和 2,分别表示 NH3 和 N2O;mN,i 表示每千克初始原料第 i 种气体累计排放的 N 含量(g·kg-1);MTN 表示每千克初始原料中总 N 含量(g·kg-1)。

1.4 数据处理与分析
数据统计和分析利用 SPSS statistics 20 和 Excel 2016,绘图利用 Sigma Plot 12.5 软件完成。

2.结果与分析

2.1 猪粪堆肥过程中温度的变化
由图 2 可见,试验期间(2015 年 10 月 18 日-11月 21 日)堆肥箱外环境气温在 10℃上下,最高13.76℃,最低 3.74℃。箱体内日平均温度从第 1 天开始就远高于箱外,达 30.93℃;随后大幅升高,至第 4 天已超过 50℃,并保持高温较长时间;第 21 天翻堆时温度略有下降,随后继续升高,最高时达到70℃。在整个堆肥 31d 过程中,温度持续超过 50℃的天数达 18d,符合粪便无害化卫生要求(GB 7959-2012)中人工堆肥≥50℃至少持续 10d[23]和畜禽粪便无害化处理技术规范(NY/T1168-2006)中密闭式堆肥保持发酵温度≥50℃不少于 7d[24]的要求。




2.2 猪粪堆肥过程中物料特性的变化
由图 3a 可见,试验过程中堆体 pH 整体呈现增长的趋势,从堆肥开始的 7.1 左右,经过 31d 的好氧发酵达到 8.0 左右,满足《有机肥料》(NY 525-2012)标准中 pH 应在 5.5~8.5 的要求。堆肥物料 pH 在6.7~9.0 范围内,堆肥过程中的微生物具有较高的活性[25],但相关研究表明,pH 不是影响堆肥微生物活性的主要因素,几乎所有物料的 pH 都在这个范围内[25]。堆体含水率变化如图 3b 所示,水分是堆肥内微生物生长繁殖的环境条件,又是物质交换的媒介[26],在堆肥过程中具有重要的作用,在整个堆肥过程中呈现下降趋势,但在未补充水分的条件下,试验结束时堆肥物料的含水率仍在 52%左右,在微生物生长适宜的含水率(50%~60%)范围内。




TC 在整个堆肥过程中呈现下降趋势,试验结束时堆肥物料的 TC 比初始值下降了 10.9%,有机物的降解产生的挥发性含碳气体是造成碳损失的主要原因。堆肥过程中虽然NH3和N2O 等气体的挥发造成氮含量的损失,但 TN 量出现了升高的趋势,堆肥结束时,TN含量达 3.1%,与尚斌等的研究[22,26-27]具有相似的结论,主要是由于干物质下降的幅度超过 TN 下降的幅度,造成 TN 相对含量出现增加(如图 3c、d)。
2.3 猪粪堆肥过程中气体排放规律
2.3.1 NH3排放NH3是好氧发酵过程中主要挥发性物质之一,NH3排放不仅造成环境污染,还会造成氮流失。由图 4 可见,试验期间 NH3的日均排放量在 16.8~164.1mg·kg-1(排放浓度在 116.5~1137mg·m-3),排放主要集中在堆肥第 1 周和翻堆后。在堆肥第 2 天 NH3排放迅速升高,随后缓慢下降;在翻堆前,NH3 浓度出现缓慢下降,是由于底部堆肥产生的 NH3 受到抑制,直到在翻堆作用下物料的重新分配[28]。NH3排放峰值出现在第 21 天翻堆后,达到 1137mg·m-3,远远超过《恶臭污染物排放标准》(GB 14554-93)[20]三级排放标准中 5.0mg·m-3的要求,高达其 227 倍。在整个堆肥过程中,每千克初始堆肥混合料的 NH3排放为 2265.48mg。




2.3.2 N2O 排放堆肥过程中铵态氮的硝化与硝态氮的反硝化过程均有可能产生 N2O,图 5 为 N2O 日均排放量和累计排放量,由图可见,堆肥前期 N2O 的排放相对较稳定,后期出现较大的波动。N2O 日均排放浓度范围在 8.7~33.3.7mg·m-3,并且排放峰值出现在翻堆后,达 33.37mg·m-3 ,随后迅速下降,翻堆后 N2O达到峰值可能是由于有氧条件下产生的硝酸盐,进入厌氧区域或微氧环境后,通过反硝化作用产生N2O,翻堆能够显著增加 N2O 的释放,本试验 N2O排放在第 18 天时出现了短暂的上升,并保持 2d 较高的排放浓度,随后恢复到之前水平,可能与堆肥第 18 天时出现的连续 26h 停电有关,但其出现短暂上升的机理需要进一步深入研究。N2O 的累计排放量如图 5 所示,在整个堆肥过程中,每千克初始堆肥混合料的 N2O 排放为 66.83mg。




2.3.3 CH4排放堆肥过程中 CH4 排放变化规律如图 6 所示,由图可见,堆肥初期 CH4 排放浓度较高,中后期较低。CH4 排放的高浓度出现在堆肥后的前 2d,随后迅速下降,CH4 浓度保持 40mg·m-3 左右持续10d,但在堆肥的第 18 天时,主要是由于出现超过 26h 的停电,氧气供应不足,造成 CH4 排放增加,浓度达到 110mg·m-3。第 21 天翻堆后 CH4 浓度出现了小幅增长,主要是由于翻堆作用下,堆体内的 CH4 得以释放。堆肥后期几乎不产生 CH4,主要是由于有机物的大量减少,且随着堆肥物料含水量的下降,厌氧区域减少。图 6 表明,在整个堆肥过程中,每千克初始堆肥混合料的 CH4 累计排放量为 237.36mg。




2.3.4 CO2排放CO2 排放主要集中在堆肥的开始阶段和翻堆后,CO2 的释放速度表征了有机物的降解率和微生物活性[14],CO2排放规律与温度具有相似的变化规律。在试验过程中,CO2的排放浓度为 15.58~46.83mg·m-3。CO2 排放峰值在堆肥翻堆后,浓度高达 46.83g·m-3,随后迅速下降,翻堆能够显著促进 CO2 的排放,与Zhu 等[28,30-31]具有相似的结论。CO2 的累计排放量如图 7 所示,在整个堆肥过程中,每千克初始堆肥混合料的 CO2的累计排放量为 135.72g。




根据 IPCC 第五次评估报告[32],按 100a 尺度计算,CH4 和 N2O 的全球增温潜势(GWP)分别是 28和 256,将 CH4 和 N2O 转化成二氧化碳当量(CO2-eq),计算出堆肥过程中温室气体排放如表 2和表 3 所示,考虑和不考虑 CO2 排放时的每千克初始原料的温室气体(CO2-eq)排放总量分别为 159.48和 23.75g。考虑 CO2 时,CO2、CH4 和 N2O 累计排放分别占温室气体(CO2-eq)排放的 85.10%、4.17%和 10.73%。如果不考虑 CO2,温室气体的排放以 N2O为主,N2O 和CH4的贡献率分别为 72.02%和27.98%。NH3 的排放主要集中在第 1 周和翻堆后,分别占总排放的 31.09%和 36.15%,NH3 挥发的氮素损失分别占初始 TN 的 7.40%和 8.61%;堆肥后期 N2O 排放占总排放的 39.14%,以 N2O 形式挥发的氮素占初始总氮的 0.21%;CH4 排放各个阶段差异性不大,第 3 周排放最高,占总排放的 30.32%,占初始总碳的 0.05%。可见,在本试验中 NH3-N 是主要的氮损失来源,占初始 TN 的 23.81%,CO2-C 是主要的碳损失来源,占初始 TC 的 35.83%。气体累计排放量变化规律与物料特性相关性分析如表 4 所示。由表可见,物料 pH 值与气体累计排放呈现良好的正相关(P<0.01),相关系数都在 0.9以上;含水率与气体累计排放量呈现良好的负相关(P<0.01),除了对 NH3 的相关系数小于 0.9,其余均在 0.9 以上;C/N 与气体排放呈现良好的负相关(P<0.01),相关系数均在 0.9 以上。





3.结论与讨论

本试验以猪粪和秸秆为发酵原料,经过 31d 好氧发酵,堆肥发酵温度超过 50℃的持续天数均在 10d以上,满足现行相关标准的无害化卫生要求;NH3排放浓度与温度变化规律具有一定的相似性,NH3排放主要集中在堆肥高温期(堆肥第 1 周和翻堆后),这与 Zhu 等[28,32]研究具有相似的结论;N2O 排放主要集中在堆肥后期,翻堆后 N2O 达到峰值可能是由于有氧条件下产生的硝酸盐,进入厌氧区域或微氧环境后,通过反硝化作用产生 N2O,翻堆能够显著增加 N2O 的释放,与 Ahn 等[30,33]具有相似的结论。Ahn 等[30]认为牛粪堆肥翻堆 N2O 排放是不翻堆处理的 3.5 倍,但是 Zhu 等[28]认为 N2O 排放在堆肥早期,翻堆不会对 N2O 浓度造成影响,江滔等[17]也认为N2O 排放与温度变化趋势相同,在堆肥的初期达到高峰,翻堆对 N2O 排放影响出现不同的研究结论,可能是由于试验原料、运行控制条件和堆肥方式等对气体的产生和排放的影响。本研究 CH4 的排放主要集中在第 3 周,可能是由于第 18 天出现了超过 26h的停电造成的,由于氧气不足造成 CH4 排放增加,但后期几乎不产生 CH4,主要是由于有机物的大量减少,且随着堆肥物料含水量的下降,厌氧区域减少。CH4 产生于厌氧条件下,在厌氧区域减至消失时,标志着堆肥的成熟[34]。 在整个堆肥过程中,每千克初始原料的 NH3、N2O、CO2 和 CH4 的累计排放分别为 2.27、0.07、135.72、0.24g,并且堆肥过程中气体累计排放量与物料 pH 呈现良好的正相关(P<0.01),与含水率和C/N 呈负相关(P<0.01)。其中 NH3 和 N2O 损失的氮占初始原料 TN 的 23.81%和 0.54%,CH4 和 CO2形式损失的碳占初始原料 TC 的 0.17%和 35.83%。整个堆肥过程中以 NH3 形式损失与 Osada 等[35]在猪粪堆肥过程中初始原料中 10%~25%的氮是以 NH3 的排放而损失具有相似的结论;Beck-Friis 等[36]认为,生活垃圾和麦秆堆肥过程中大于 98%的氮损失是以NH3 的形式释放,可以通过调节 C/N,以减少 NH3的排放,或减少翻堆的频率和添加覆盖材料均可较好地实现减少 NH3 的释放[19];Boucher 等[37]通过添加 FeCl3 降低污泥堆肥过程中 NH3 的排放。本研究以CH4 形式损失的碳占原料总碳低于 Hao 等[31]牛粪堆肥过程中的 CH4 形式损失的 2%~3%,主要是由于原料的 C/N 不同和堆肥工艺的差异性。相关研究表明,增加孔隙率和曝气量可以减少 CH4 的排放[13],对于 CH4 的控制应集中在堆肥前期[16,38]。 综上所述,在本研究工艺条件下,经过 31d 好氧发酵,满足现行相关标准的无害化卫生要求,在整个堆肥过程中,每千克初始原料的 NH3、考虑和不考虑 CO2 的温室气体(CO2-eq)的累计排放分别为 2.27、159.48 和 23.75g。建议对猪粪堆肥过程中NH3 排放的控制集中在堆肥第 1 周和翻堆后,GHG减排应重点关注堆肥后期 N2O 的排放。

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